doctoral thesis
Maja Bauman (Author), Aleksandra Lobnik (Mentor), Milenko Roš (Co-mentor)

Abstract

Ioni težkih kovin, kot so Zn2+, Cd2+, Pb2+, Ni2+, Cu2+, Mn2+, Hg2+, Co2+, Al3+, Fe3+, Cr6+,. največkrat končajo v okolju kot posledica izpustov industrijskih odpadnih vod. Povzročajo onesnaženost tal in površinskih voda ter zaradi ekotoksikoloških lastnosti posledično vplivajo na zdravje živih organizmov. Njihovo odstranjevanje z membranskimi tehnologijami s pomočjo ustrezne nanofiltracijske (NF) membrane je sicer učinkovito, vendar učinkovitost NF membran, zlasti tistih, ki so trenutno dostopne na trgu, zaradi lastnosti materiala in procesa iz katerega so izdelane, variira. Površinska modifikacija membran z alkoksisilanskimi prekurzorji po sol-gel postopku v smislu dodatnega površinskega nanosa lahko dodatno stabilizira membrano, predvsem pa izboljša selektivno odstranjevanje specifičnih težkih kovin zaradi steričnih ovir, elektrosteričnih lastnosti in funkcionalnih skupin z afiniteto do ionov težkih kovin nanesenih na površino membrane. V okviru raziskav je bila izvedena osnovna karakterizacija izbrane tanko slojne kompozitne NF membrane (NF2, Sepro Inc.). Po sol-gel postopku pripravljeni soli, uporabljeni za nanos na membrano, so vsebovali čiste komponente in mešanice alkoksisilanskih prekurzorjev tetraetoksisilana (TEOS), 3-(trimetoksisililpropil)dietilentriamina (DETA), 3-(merkaptopropil)trimetoksisilana (MPTMS), v molarnih razmerjih voda:prekurzor (r525, r264 in r175) in kombinacije prekurzorjev v razmerjih 1:1; 1:2, 1:4; 2:1 in 4:1, in sicer v alkalnem in kislem pH mediju (~4,5 in ~10), v času od 1 do 14 ur in temperaturah od 25 °C do 50 °C. Lastnosti pripravljenih solov in modificiranih membran so bile ovrednotene z različnimi karakterizacijskimi metodami. Namen osnovnih raziskav je bil preučiti vpliv parametrov priprave in nanosa sol-gela (tip in koncentracija sol-gel prekurzorja, katalizator, molsko razmerje voda:prekurzor, staranje sola, čas priprave sola) na končno mikrostrukturo površinske modifikacije. Karakterizacija sol-gel alkoksidnih materialov in površinskega sloja obdelanih membran je podlaga za podatke o parametrih, ki vplivajo na učinek zadrževanja ionov težkih kovin (Zn2+, Cd2+, Hg2+, Pb2+). Površinsko modificirane membrane z najboljšim sol-gel nanosom so bile testirane v smislu učinkovitosti odstranjevanja ionov težkih kovin in modelnih vod pri različnih filtracijskih pogojih. Iz rezultatov filtracije je razvidno, da je karakterizacija nemodificirane, komercialno dostopne tankoplastne kompozitne nanofiltracijske membrane kot njeno pomanjkljivost pokazala nestabilno strukturo in nihajoče rezultate v zadrževanju ionov in molekul različnih velikosti in mas. Z izbranimi alkosisilanskimi prekurzorji (TEOS, DETA in MPTMS) je iz sol-gela z optimizacijo pogojev sinteze in sestave sola moč formirati funkcionalne delce z afiniteto do membrane in ionov težkih kovin ter iz njih tvoriti funkcionalen in obstojen monoplastni nanos na izbrano membrano. Rezultati kažejo, da je površinska modifikacija NF membran lahko učinkovita v smislu selektivnega zadrževanja ionov težkih kovin, predvsem zadrževanje Hg2+ in Pb2+ ionov se izboljša z uporabo kombinacije prekurzorjev TEOS:MPTMS in TEOS:DETA v razmerju 1:1 in temperaturi 50 °C, ter TEOS-a z r525 pri sobni temperaturi. Z eksperimenti filtracije na pilotni filtracijski napravi je bilo dokazano, da je z modifikacijo membrane v smislu nanosa dodatne funkcionalne plasti, formirane iz delcev izbranih alkosisilanskih prekurzorjev po metodi sol-gel možno bistveno (za več kot 100% za Hg2+ in za do 10% za Pb2+) izboljšati selektivnost in stabilnost strukture izbrane nanofiltracijske membrane.

Keywords

tankoplastne kompozitne membrane;površinska modifikacija;alkoksilani;tetraetoksisilan;3(trimetoksisililpropil)dietilentriamin;3(merkaptopropil)trimetoksisilan;ioni težkih kovin;cink;kadmij;živo srebro;svinec;thin film composite membranes;nanofiltration;alkoxysilanes;tetraethoxysilane;3(trimethoxysilylpropyl)diethylentriamine;heavy metal ions;zink;cadmium;mercury;lead;

Data

Language: English
Year of publishing:
Source: [Maribor
Typology: 2.08 - Doctoral Dissertation
Organization: UM FS - Faculty of Mechanical Engineering
Publisher: M. Bauman]
UDC: 628.353:542.816(043.3)
COBISS: 254125824 Link will open in a new window
Views: 3606
Downloads: 380
Average score: 0 (0 votes)
Metadata: JSON JSON-RDF JSON-LD TURTLE N-TRIPLES XML RDFA MICRODATA DC-XML DC-RDF RDF

Other data

Secondary language: Slovenian
Secondary title: Površinska modifikacija nanofiltracijskih membran z alkoksisilani za odstranjevanje ionov težkih kovin
Secondary abstract: Heavy metal ions, such as Zn2+, Cd2+, Pb2+, Ni2+, Cu2+, Mn2+, Hg2+, Co2+, Al3+, Fe3+, Cr6+,. are mainly discharged into the environment as industrial wastewaters, causing serious soil and water pollution and consequently effect the health of living organisms due to ecotoxical properties. Their removal is achievable with membrane technologies, by using appropriate nanofiltration membrane. Since NF membranećs efficiency varies regarding the material used and preparation process of the manufacturer, surface modification with alkoxysilanes via sol-gel process seems promising for a more successful selective removal of heavy metal ions. Surface modification of membranes by alkoxysilane precursors via sol-gel process in terms of additional surface coating can further stabilize the membrane, and particularly improve the selective removal of specific heavy metals due to steric effects, electrosteric properties and functional groups with a tendency to heavy metal ions on the surface membrane. The research was focused on the basic characterization of the selected thin-film composite NF membrane (NF2, Inc. Sepro.). Sols were prepared in accordance with the sol-gel process pure and combined components of alkoxysilane precursors, i.e. tetraethoxysilane (TEOS),3-(trimethoxysilylpropyl)diethylenetriamine (DETA), 3-(mercaptopropyl)trimethoxysilane (MPTMS) for particle. Sol formation was based on water-to-precursor ratio: (r525, r264 and r175) and combinations of precursors in the proportions 1:1, 1:2, 1:4, 2:1 and 4:1, in alkaline and acidic pH medium (~4.5 and ~10), from 1 to 14 hours aging time and temperatures from 25 °C to 50 °C. Prepared sols and modified membranes were characterized via several different characterization techniques. The purpose of basic research was to examine the parameters effect of preparation and sol-gel coating (type and concentration of sol-gel precursor, catalyst, molar ratio water to precursor, sol aging, and preparation time of sol) on the finalmicrostructure of membrane surface modification. Based on the analyzed properties of sol-gel alkoxide materials and surface layer of the modified membranes, information of the basic parameters that influence the effect of retention of heavy metals ions (Zn2+, Cd2+, Hg2+, Pb2+) from wastewater was obtained. Surface-modified membranes with the best sol-gel coatings were tested for efficiency of heavy metal ions removal using model water at variousfiltration conditions. The characterization results of non-modified, commercially available thin-film composite nanofiltration membrane showed an unstable structure and varying retention rates of ions and molecules of different sizes and weights as its drawback. Selected alkoxysilane precursors (TEOS, DETA and MPTMS) forming coatings in sol-gel process with optimized sol composition under optimized sol-gel procedure enable to form the functional particles with affinity to membranes and to heavy metal ions and to apply themas a functional and stable monolayer onto the selected membrane. The results of the filtration show that the surface modification of NF membranes can be effective in terms of selective retention of heavy metal ions. Particularly the selective retention of Hg2+ and Pb2+ ions is improved by using a combination of precursor TEOS:MPTMS and TEOS:DETA 1:1 ratio, at temperature 50 °C, and TEOS with a r525 at room temperature.
Secondary keywords: Nanofiltracija;Disertacije;
URN: URN:SI:UM:
Type (COBISS): Dissertation
Thesis comment: Univ. Maribor, Fak. za strojništvo
Pages: XI f., 218 str.
Keywords (UDC): applied sciences;medicine;technology;uporabne znanosti;medicina;tehnika;engineering;technology in general;inženirstvo;tehnologija na splošno;public health engineering;water;sanitation;illuminating engineering;sanitarna tehnika;zdravstvena tehnika;voda;sanitarne naprave;svetlobna tehnika;sewage;treatment;disposal;utilization of sewage;odpadne vode;mathematics;natural sciences;naravoslovne vede;matematika;chemistry;crystallography;mineralogy;kemija;practical laboratory chemistry;preparative and experimental chemistry;praktična laboratorijska kemija;preparativna in eksperimentalna kemija;physical;physicochemical and electrical operations;
ID: 999867